融合经验老化模型和机理模型的动力锂离子电池寿命预测方法研究

新能源汽车在能源安全与环境保护的双重压力下应运而生，特别是纯电动汽车，由于其零排放，无污染，高效率，低噪声等优点，目前被认为是未来取代传统燃油汽车的主力军［1-2］。而锂离子动力电池由于其高比能量和低自放电率等优越的性能逐渐成为纯电动汽车的首选动力能源［3］。

在锂离子动力电池的使用过程中，除了正常的锂离子在正负极上的嵌入和脱离过程，往往会出现一些不可恢复的损害，如固体电解质界面膜增厚、析锂、正负极材料损坏等［4-7］，进而造成锂离子动力电池不同程度的老化［8-9］。锂离子动力电池老化的直接影响是电池的容量衰减、功率降低［10-11］，甚至是热失控的风险，直接关系到电动汽车的续航、动力性和安全性。因此，为了保证锂离子动力电池和电动汽车长期安全有效的运行，提高锂离子动力电池的经济效益，对锂离子动力电池剩余使用寿命（简称RUL）的实时在线估计显得尤为重要。

目前，锂离子动力电池老化预测模型主要包括电池机理模型、数据驱动模型和经验老化模型。电池机理模型［12］是对电池内部的物质传输、扩散、电化学反应、热力学等过程进行模拟，能够深入了解电池内部的微观反应。在进一步耦合副反应之后，可以实现准确地模拟电池使用过程中的容量衰减过程。但是由于电池内部参数辨识复杂，获取困难，电池机理模型计算过程复杂，所需计算量极大。而对电池机理模型构建过程进行简化，可以提高计算效率，但是随着简化程度的提高，模型的计算精度逐渐降低，因此单一电池机理模型应用价值较低，限制了其工程化应用［13-14］。与电化学模型相比，数据驱动模型无须了解电池内部机理，只通过电池对外特性数据的研究，获取电池对外特征与电池健康状态或寿命的线性或非线性映射关系，可以实现电池寿命的准确估计，因此也得到了广泛的关注和研究［15-19］，但是数据驱动模型对历史数据的数据密度、数据质量和数据量的要求和依赖程度过高，西安交通大学徐俊等［20］利用未标记的充电数据，提出了一种基于半监督学习的动力电池健康状态估计方法，克服了标记数据不足的问题，取得良好的效果。经验老化模型是通过对试验数据的统计分析，建立能够描述输入和输出之间变化规律的数学模型，所以其模型复杂度和计算效率方面均具有较大优势，具有很高的工程化应用价值，但是对复杂的工况和环境变化的适应性相对较差［21-23］。

综上，基于单一模型的电池寿命预测方法都无法令人满意，因此有必要探索两种方法的有机融合，提高电池寿命预测的准确度和稳定性。王萍等［24］将等效电路模型与数据驱动模型相结合，实现了对RUL 的准确估计。姜媛媛等［25］提出了一种基于机理-数据驱动融合模型的锂电池剩余容量预测方法，同样证明了融合算法具有更好的估计和预测效果。本文中提出一种融合经验老化和机理模型的寿命预测算法，基于经验老化模型对电池的历史数据的挖掘、提炼，实现电池寿命的预测。而电池机理模型用来弥补经验老化模型在复杂的工况和环境下适应性的问题，提高实际应用中电动汽车复杂的使用工况、驾驶员驾驶习惯的变化等情况下锂离子动力电池寿命预测精度。

本文使用的电芯级锂离子动力电池测试平台如图 1 所示，该测试平台主要包括4 个部分：试验电芯、上位机、电芯环境模拟测试舱和充放电设备。试验电芯采用的是韩国SK 公司NCM811 电芯；上位机主要用于试验过程的控制和数据的记录存储；电芯环境模拟测试舱是用于放储电芯并模拟试验过程中电芯所处的环境温度。充放电设备是用于实现对目标电芯进行充放电过程。

图1 电芯级锂离子动力电池测试平台示意图

本文采用NCM811 电芯为方形电芯，其长度、宽度和厚度分别是342 mm×102 mm×11.5 mm，该电芯的规格参数如表1 所示。本试验中采用的是该电芯的可用窗口，即2.9-4.12 V 的电压窗口，温度范围为-10-45 ℃。

表1 电芯的规格参数

锂离子动力电池的试验过程如图2 所示，主要包括电池唤醒预试验环节、循环老化试验环节和电池特性试验环节3 大部分，试验正式开始前需要进行电池唤醒预试验环节，预试验结束后进行电池特性试验，包括容量标定试验和工况试验，获取电池初始状态下的特性参数，特性试验结束后，开始电池循环老化试验，每100 圈循环老化试验结束后，均须进行一次电池特性试验，用于获取不同老化状态下的电池特性参数，这样一直循环，直至电池试验结束。

图2 锂离子动力电池的试验流程图

电池循环老化试验工况如表2 所示，主要包含不同充电倍率、不同放电倍率下的电芯循环试验。

表2 循环老化试验具体的工况

电池特性试验主要是为了获取不同老化状态下电芯的特性参数。电池特性试验包括容量标定试验和工况试验；容量标定试验主要是获得各老化状态下的电池可用容量，用于获取电池容量的衰减趋势，容量标定试验需要重复3次，以3次测量的平均值视为被测电池当前状态下的可用容量，从而减少测量误差。工况试验主要模拟动态应力测试工况（简称DST工况）用于算法调试。

本文提出一种经验老化+机理融合的寿命预测算法。该算法基于离线的锂离子动力电池试验数据分析，确定锂离子动力电池老化模式，建立经验老化模型。基于状态估计思想，使用滤波算法根据锂离子动力电池历史的容量数据修正经验老化模型参数，实时更新模型参数。同时结合驾驶员行为分析，估计未来锂离子动力电池使用工况，预测未来容量损失，并修正经验老化模型，最终实现电池寿命的精确预测。

本文选取基于卡尔曼的经验老化模型，学习锂离子动力电池历史SOH 变化趋势，获取锂离子动力电池SOH 的衰减规律，进而预测未来的锂离子动力电池SOH，并基于此实现对锂离子动力电池剩余寿命的预测。

目前常用的锂离子动力电池容量衰退经验模型主要包括单指数模型、双指数模型、线性模型以及多项式模型等。

为了获取合适的锂离子动力电池容量衰退模型，本文分别用上述经验模型，对该款电芯离线试验容量数据进行拟合，并对比拟合结果。从图3 中可以看出，电池容量实际衰退过程是循环初期容量快速衰减，后面随着循环使用，容量衰减速度逐渐变缓；而线性经验模型的拟合结果很显然无法拟合出先快后慢的容量衰减规律，对于多项式经验模型，其在循环后期拟合的容量衰减速率明显比实际的要慢；而单指数经验模型拟合的结果整体符合电池容量的衰减规律，但在循环初期和末端的误差较大。与之相比，双指数经验模型拟合效果要优于单指数模型。因此，本文采用双指数模型作为锂离子动力电池容量衰退经验模型。

图3 容量衰减经验模型拟合效果对比

在实际应用中发现，如果直接使用拟合得到的电池容量衰减经验模型预测未来的电池容量衰退轨迹往往会造成预测结果发散，与实际衰退轨迹存在明显的偏差。因此为了进一步提高电池容量衰减经验模型的预测精度和适应性，常常使用滤波算法对电池容量衰减经验模型的参数进行修正。本文选用自适应扩展卡尔曼滤波算法，并与双指数电池容量衰减经验模型相结合，构建基于经验老化模型的电池寿命预测模型。该模型的应用过程如下。

根据双指数模型建立相应的状态空间方程，将数据拟合转化为状态估计问题。双指数模型的状态方程为

式中：xn为状态向量；wb1～wb4表示均值为0 的噪声；σb1～σb4为参数噪声的方差。相对应的观测方程为

式中：vn代表均值为0 的观测噪声；σv为观测噪声的方差。

将历史容量数据视为观测数据，通过滤波算法对状态向量进行更新校正，获取寿命经验模型的参数。然后基于参数修正后的双指数经验模型预测该锂离子动力电池未来SOH 的变化趋势。当SOH 达到预测寿命终点时对应的循环数或者里程，与预测起点对应的循环数或者里程之差即为剩余寿命预测结果。

本文将模拟电池主反应的电化学模型和模拟电池副反应的锂离子动力电池容量衰减模型相结合，构建电池机理模型，进而基于该模型实现电池剩余寿命的准确预测。

2.2.1 改进单粒子模型构建

为降低模型计算量，提高计算效率，本文对伪二维模型进行简化，将正极和负极电极分别简化成一个球形颗粒，同时忽略沿x方向的固相锂离子浓度和电势的分布变化，建立改进单粒子模型（图4）。

图4 P2D模型示意图

改进单粒子模型构建过程分为 6 个部分，分别为：①基于固相浓度扩散方程求解固体颗粒内锂离子浓度的分布情况；②基于液相浓度扩散方程求解液相锂离子浓度的分布情况；③液相流量密度求解；④基于液相欧姆定律方程求解液相电势分布；⑤基于Butler-Volmer 方程获取固体颗粒表面的过电势与固体颗粒表面电流密度的关系；⑥获取端电压表达式。具体计算过程［26-28］如下：

（1）基于固相浓度扩散方程求解固体颗粒内锂离子浓度分布

在锂离子动力电池工作过程中，固体活性颗粒中的锂离子扩散运动的扩散方程可表示为

式中：cs为固体活性颗粒内锂离子浓度；Ds代表锂离子固相扩散系数；r为沿固体活性颗粒径向与颗粒中心的距离。

为了易于计算，本文只考虑固体颗粒表面的锂离子浓度和固体内的平均锂离子浓度，同时采用三参数抛物线近似方程将固体颗粒表面的锂离子浓度和固体内的平均锂离子浓度计算过程简化成代数方程和常微分方程。最终得到固体颗粒表面的锂离子浓度和固体内的平均锂离子浓度的方程：

式中：cs，surf为固体颗粒表面的锂离子浓度；qs，i为固体颗粒平均离子浓度流量。

（2）基于液相浓度扩散方程求解液相锂离子浓度分布

在锂离子动力电池充放电过程中，液相锂离子浓度扩散过程的表达式为

式中：εe为隔膜或者正负极电极材料的液相体积分数为锂离子液相有效扩散系数；ce为液相锂离子浓度；a为正负极固体颗粒的比表面积；t+0为锂离子液相转移系数。

为了简化计算，提高计算效率，采用2 阶多项式近似求解方式计算液相中锂离子浓度分布情况：

（3）液相流量密度求解

本文使用负极区域锂离子流量密度的平均值近似表示负极的锂离子流量密度：

同理，正极的锂离子流量密度近似为

（4）基于液相欧姆定律方程求解液相电势分布

锂离子动力电池内液相电势分布符合液相欧姆定律，包括电流产生的欧姆电势φe，1和由于锂离子浓度差引起的液相电势φe，2两部分，具体公式如下：

式中：Keff代表液相有效电导率；F为法拉第常数；R为摩尔气体常数；ie为液相电流密度；φe为液相电势；T为电池温度。

（5）Butler-Volmer 方程求解

在锂离子动力电池工作过程中，正负极的固体颗粒表面会发生电化学反应，该电化学反应可通过Butler-Volmer方程描述，其表达式如下：

式中：jr代表锂离子流量密度；η为正负极固体颗粒表面的过电势；αa，αc分别为阳极和阴极传递系数。

交换电流密度i0的计算公式如下：

式中：cs，surf为固、液相交界面处的锂离子浓度；ks为电化学反应常数；cs，max为固体颗粒中锂离子浓度最大值。

将式（10）结合式（11）、式（7）和式（8）可得出正负极电化学反应产生的过电势：

（6）端电压表达式

锂离子动力电池端电压可表达为

式中：Eocv为开路电势；R0为正负极 SEI 膜阻之差。

将式（9）和式（12）代入式（13）可得简化后的锂离子动力电池端电压的表达式：

式中：Eocv，p为正极开路电势；Eocv，n为负极开路电势。

2.2.2 锂离子动力电池容量衰减模型构建

在锂离子动力电池工作过程中，除了正常的锂离子在正负极上的嵌入和脱离过程，往往伴随着一些副反应的发生，如SEI 增厚副反应和析锂副反应等。这些副反应被认为是导致锂离子动力电池老化的主要原因。因此构建锂离子动力电池容量衰减模型，获取锂离子动力电池工作过程中电池的副反应速率，并基于此计算锂离子动力电池的容量衰减量，锂离子动力电池容量衰减模型具体构建过程［29］如下。

基于Butler-Volmer 方程，建立电极副反应速率与副反应过电势关系。

式中：Jside为锂离子动力电池的副反应速率；as为锂离子动力电池的比反应面积；i0，side为交换电流密度；αc为阴极传递系数；nside为参与反应的锂离子数；ηside为副反应过电势。

锂离子动力电池的容量损失量的计算公式为

式中：δ为电极材料厚度；τ为电化学反应时间；A为电极材料截面积。

2.2.3 模型参数辨识

电池机理模型的基本参数如表3 所示，其中有15 个参数需要进行参数辨识，本文选用遗传算法辨识电池机理模型的内部参数。电池机理模型中改进单粒子模型的参数辨识的优化目标为电池机理模型的端电压计算值与实际电池端电压测量值的差异最小化。电池机理模型中副反应模型的参数辨识优化目标为电池机理模型的老化循环容量损失量估计值与容量损失试验量的差异最小化。此外为获取稳定的辨识结果，本文采用重复多次辨识方法，即用上一次的辨识结果作为初始值，重新进行参数辨识，最终实现对15个待辨识参数（表4）的辨识。

表3 电池机理模型基本参数表

表4 待辨识参数及上下限

不同老化点下的辨识参数结果如图5～图14所示。

图5 不同老化点下正极、负极以及隔膜的有限离子电导率分布图

图6 不同老化点下电池内阻分布图

图7 不同老化点下正极和负极电化学反应速率分布图

图8 不同老化点下离子表面过电势分布图

图9 不同老化点下液相扩散系数分布图

图10 不同老化点下正极和负极固相扩散系数分布图

图11 不同老化点下正极和负极最大可用锂离子浓度分布图

图12 不同老化点下电池比反应面积分布图

图13 不同老化点下参与反应的锂离子数分布图

图14 不同老化点下换电流密度分布图

2.2.4 基于电池机理模型的SOH预测过程

基于电池机理模型的电池寿命预测过程如图15 所示，首先基于电芯试验数据对不同老化状态下的电池参数进行辨识，获取不同老化区间的电池参数，本文选用每100 循环老化间隔进行一次参数辨识，获取电池参数。然后确认预测的SOH 所在的老化区间范围，进而获取对应的电池参数。然后以预测起点前10 循环的工况数据，预测锂离子动力电池的容量衰减量，从而实现对未来锂离子动力电池的容量衰退轨迹和剩余使用寿命进行预测。

图15 基于电池机理模型的寿命预测过程

基于经验老化模型，学习历史容量数据，获取容量衰退轨迹，并基于此预测未来锂离子动力电池的SOH，并以此作为卡尔曼算法的先验估计。基于机理模型，结合当前的工况特性以及未来的电池老化特性，估计电池未来容量衰减量，从而预测未来的SOH，并以此作为卡尔曼算法的后验修正。使用两个SOH 估计结果的误差计算滤波器增益，并修正状态变量。并以参数修正后的模型预测锂离子动力电池未来的SOH，然后根据电池的寿命终止条件实现电池剩余寿命的预测。具体预测过程如图16所示。

图16 基于经验老化与机理的融合模型的电池剩余寿命预测过程

本文基于1 号和2 号电芯试验数据开展电池寿命预测算法精度验证。如图17 所示，以1 号电芯1-480次循环的SOH数据作为训练集，以第600次循环时的SOH 作为寿命预测终点，对该电池剩余使用寿命和481-600次循环的SOH 值进行预测。由预测结果可以看出，1号电芯的实际剩余使用寿命为120循环，融合模型预测剩余使用寿命为113 循环，绝对误差为7循环，相对误差为5.83%，单一经验老化模型预测剩余使用寿命为133循环，绝对误差为13循环，相对误差为10.83%，相比于单一经验老化模型，融合模型可以减小5%的预测误差。1-600 次循环融合模型的SOH 预测误差如图18所示，最大预测误差为0.928%，平均预测误差为0.244%。

图17 1号电芯1-480次循环作为训练集的SOH预测

图18 1号电芯1-480次循环作为训练集的SOH预测误差

如图19 所示，2 号电芯实际剩余寿命120 循环，融合模型预测剩余使用寿命为125 循环，绝对误差为5 循环，相对误差为4.17%，单一经验老化模型预测剩余使用寿命为105循环，绝对误差为15循环，相对误差为12.5%，相比于单一经验老化模型，融合模型可以减小8.33%的预测误差。1～600 循环的SOH预测误差如图20 所示，最大预测误差为0.956%，平均预测误差为0.224%。

图19 2号电芯1-480次循环作为训练集的SOH预测

图20 2号电芯1-480次循环作为训练集的SOH预测误差

本文选取2 台里程在10 万 km 左右的电动汽车（1 号车和2 号车）开展锂离子动力电池寿命预测算法验证。首先基于云端BMS 应用平台提取2台汽车0-10 万 km 所有充电数据，对2 台电动充电过程的SOH 进行估计，并以此作为锂离子动力电池寿命预测的实际值。进行电动汽车锂离子动力电池寿命预测时，以1 号车和2 号车0-8 万 km 的实际SOH 作为训练集，以1 号车和2 号车10 万 km 下对应的实际SOH 作为电池寿命预测的终点，基于经验老化与机理融合的锂离子动力电池寿命预测模型开展2 台电池汽车剩余寿命预测，预测结果如图21～图24所示。

图21 1号车锂离子动力电池寿命预测效果验证

图22 1号车SOH预测误差

图23 2号车锂离子动力电池寿命预测效果验证

图24 2号车SOH预测误差

1号车电池的实际剩余使用寿命为20 153.8 km，基于融合模型得到的预测寿命为18 517.3 km，锂离子动力电池寿命预测算法预测的绝对误差为1 636.5 km，预测的相对误差为8.12%，单一经验老化模型预测剩余使用寿命为23 756.6 km，绝对误差为3 602.8 km，相对误差为17.9%，相比于单一经验老化模型，融合模型可以减小9.78%的预测误差。1 号车不同里程下融合模型SOH 的预测误差如图22 所示，最大误差为1.88%，平均预测误差为0.57%。

图23 为2 号车不同里程下SOH 预测和剩余寿命预测结果，2 号车电池的实际剩余使用寿命为19 522.4 km，基于融合模型得到的预测寿命为18 298.4 km，绝对误差为1 224 km，相对误差为6.27%，单一经验老化模型预测剩余使用寿命为23 112.5 km，绝对误差为3 590 km，相对误差为18.4%，相比于单一经验老化模型，融合模型可以减小12.13%的预测误差。2 号车不同里程下融合模型SOH 的预测误差如图24 所示，最大误差为2.79%，平均预测误差为0.94%。

（1）以基于经验老化预测模型的SOH 预测值作为卡尔曼算法的先验估计，以基于机理模型估计电池未来容量衰减量，从而预测得到的SOH 作为卡尔曼算法的后验修正，实现了对锂离子动力电池剩余寿命的准确预测。

（2）基于电芯试验数据开展电池寿命预测算法精度进行验证，验证结果表明电池寿命预测算法对电池剩余寿命预测的最大误差为5.83%。

（3）基于云端BMS 应用平台，实现电池寿命预测算法的工程化应用，并开展了实车验证，验证结果表明基于云端BMS 应用平台电池寿命预测算法对实车电池的剩余寿命预测的最大误差为8.12%。